Smurffit, nuo pienet siniset olennot, asuvat rauhallisessa kylässä. Tällä kertaa tarina lähtee liikkeelle, kun Suursmurffi törmää kiehtovaan tarinaan Athanor-nimisestä ruhtinaasta, joka asuu kaukaisessa maassa. Ruhtinas oli tunnettu viisaudestaan sekä maineikkaista taikuuden ja alkemian taidoistaan. Athanorin linnan salaperäistä kammiota vartioi neljä muuria, joissa jokaisessa on paksu rautaportti.
Seikkailu etenee, kun smurffit selviytyvät matkansa haasteista ja vaaroista muinaisen loitsukirjan avulla. Heidän tavoitteenaan on selvittää Athanorin valtakunnan salaisuudet ja löytää sen kätkemä tieto.